近期,支部成员在等离子体热点驱动光催化有机反应方面取得了突破进展,其研究成果“Tipping Gold Nanobipyramids with Titania for the Use of Plasmonic Hotspots to Drive Amine Coupling”发表在国际知名学术SCI期刊《ACS Applied Materials & Interfaces》(影响因子10.383),全文链接:https://doi.org/10.1021/acsami.2c14554
亚胺是重要的中间体,其广泛应用于制药、精细化工、农药化肥等行业。通过催化氧化将胺转化为亚胺具有重要意义。然而,传统的工业催化方法通常需要在高温、高压或强氧化剂的条件下进行,这样苛刻的条件会引起高能源消耗和环境污染问题。与传统的亚胺合成方法相比,光催化胺直接转化为相应的亚胺具有广阔的应用前景。光催化利用可持续的太阳能,具有环保、经济的特点,它能在温和的反应条件下提供较高的反应活性和选择性。
本工作开发了一种简单的方法,通过在金纳米双锥尖端上选择性生长二氧化钛,成功地合成了一种新型的具有空间分离结构的等离子体光催化剂。金纳米双锥溶液中表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵的浓度调控是合成的关键。当表面活性剂浓度增加到一定范围时,形成的纳米复合结构从核壳状转化为哑铃状。研究表明这种独特的哑铃状纳米结构对苯胺氧化偶联反应表现出优越的光催化性能。这是因为空间分离的等离子体和半导体作为不同的催化位点提高了光生电荷分离效率,同时金纳米双锥的等离子体增强作用有效提高了光驱动化学反应的转化效率。理论计算与实验结果相吻合,进一步揭示了该催化剂的等离子增强机理。
这项工作为制备具有空间分离结构的各种等离子体纳米材料,提供了一种简单有效的选择性生长方法,在光催化有机合成和其他基于等离子体材料的催化领域,具有广泛的应用前景。
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